随着全球环境变化的加剧，人类活动和自然过程对水体生态系统的影响日益显著。湖泊沉积物作为长期稳定的环境记录载体，它们记录了气候变化、污染物输入、土地利用变迁以及水文动态等信息。然而，准确测定沉积物的年代对于研究重建这些环境变化至关重要。在沉积物年代学研究中，¹³⁷Cs和²¹⁰Pb是两种广泛应用的放射性核素。¹³⁷Cs来自核试验和核事故，在环境中留下了特定的时间标记，如1963年的全球沉降峰值。²¹⁰Pb是一种天然放射性核素，其衰变特性可用于计算近百年的沉积速率。然而，这两种核素在沉积物中的后期迁移行为可能会影响测年精度，导致误差。特别是，²¹⁰Pb的可靠性受多种因素影响，包括颗粒物的吸附作用、沉积层的物理扰动、生物混合作用、氧化还原条件变化以及沉积后再分配过程。尽管²¹⁰Pb广泛用于沉积速率估算，许多研究忽略了其可能的扩散现象，导致测年结果的不确定性。同样，¹³⁷Cs在沉积物中的垂向扩散，也可能改变其时间标记的清晰度，增加测年的复杂性。因此，准确估算²¹⁰Pb和¹³⁷Cs的扩散系数，并探索影响它们迁移的环境因素，是优化沉积物测年方法的关键。本研究以青藏高原湖泊沉积物为对象，系统评估了放射性核素扩散对测年的影响，以提高年代测定的可靠性，为湖泊环境演化研究提供更精确的时间尺度。

 

　　本研究选取青藏高原的克鲁克湖（淡水湖）和托素湖（咸水湖）作为研究对象。两湖地理位置相近，克鲁克湖主要接受来自流域的沉积输入，而托素湖由于较高的盐度，其沉积环境可能对放射性核素的行为产生不同影响。为研究²¹⁰Pb和¹³⁷Cs的沉积行为提供了理想的自然实验场所。研究团队采集了多个柱状沉积物样品，通过分析了核素活度，结合粒度、孔隙度和有机碳等，结合放射性测年方法，研究放射性核素在沉积物中的扩散特征及其对测年的影响。本次研究还探讨了不同环境条件下的扩散机制。研究结果为青藏高原及其他湖泊系统的沉积物测年提供了重要参考，有助于进一步优化放射性测年方法，提高沉积年代重建的精度。

1. 核素垂直分布特征

　　克鲁克湖中K2沉积物柱为积累剖面。由于K4沉积物柱中²¹⁰Pb_ex和¹³⁷Cs都呈现指数衰减，表明K4为典型非侵蚀非堆积的²¹⁰Pb和¹³⁷Cs扩散剖面，而TS2沉积物柱则经历了两次水下阶段和一次暴露阶段。沉积物种¹³⁷Cs的库存受纬度和降水影响，而²¹⁰Pb的高库存量与研究区域的高氡释放率相关。TS2沉积物柱的沉积记录表明种¹³⁷Cs后期的指数衰减表明，沉积物在暴露阶段可能经历了风蚀或物理扰动，导致放射性核素的再分布。

 

2. 扩散系数计算

　　K4沉积物柱呈现典型的沉积后扩散剖面，研究计算得出K4的¹³⁷Cs和²¹⁰Pb的扩散系数分别为0.48±0.07 cm²/y和0.32±0.05 cm²/y。研究表明，并且扩散系数不受侵蚀的影响，沉积物中的有机物矿化和氧化还原条件是影响扩散系数的主要因素。通过对比并计算不同沉积物环境下报道过的下¹³⁷Cs和²¹⁰Pb扩散剖面的扩散系数，发现沉积混合作用导致的扩散系数高于沉积后扩散系数。在淡水环境中，²¹⁰Pb的扩散系数高于¹³⁷Cs；在海洋环境中，¹³⁷Cs的扩散系数通常高于淡水环境。

 

3. 对放射性年代学的影响

　　²¹⁰Pb的扩散会改变其活度剖面形态，影响基于²¹⁰Pb计算的沉积速率。扩散导致的²¹⁰Pb活度梯度变化可能会导致CIC和CRS模型计算的沉积速率出现偏差，特别是在长期埋藏过程中，扩散效应可能被放大。因此在测年分析时，需要综合考虑扩散对²¹⁰Pb活度剖面的影响，必要时采用修正模型进行校正。由于1963年¹³⁷Cs的全球积累峰值较高，即使存在扩散，基于¹³⁷Cs的测年仍然较为可靠。然而，在扩散作用明显的剖面中，¹³⁷Cs的活度峰值可能被拉伸或减弱，影响1963年的准确定位。当²¹⁰Pb存在显著扩散时，我们研究发现较强的扩散会导致测年结果偏差达到42%，基于¹³⁷Cs全球积累峰值（1963年）的测年比基于²¹⁰Pb的测年更为准确。因此，即使²¹⁰Pb呈现完美的指数衰减分布，也需要其他独立的测年手段进行校验。

　　该论文的第一作者为广州大学环境科学与工程学院王求贵博士，通讯作者为华东师范大学河口海岸全国重点实验室王锦龙青年研究员，合作作者还包括珠江流域水环境监测中心邓彬彬工程师、青海师范大学马玉军博士、华东师范大学河口海岸全国重点实验室杜金洲研究员以及广州大学环境科学与工程学院肖唐付教授。研究得到国家自然科学基金项目以及青海省重点研发与转化计划项目资金支持。

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0048969725002797